Дослідження процесів розвитку аварії та утворення лавоподібних паливовмісних матеріалів зруйнованого реактора 4 блоку Чорнобильської АЕС

Короткий зміст

Вступ

Викладено мету та завдання дослідження, обгрунтовано його актуальність, наукову новизну та практичне значення отриманих результатів.

Розділ 1. Огляд та аналіз сучасних наукових уявлень щодо механізмів

і режимів розвитку аварії

У цьому розділі виконано огляд публікацій, присвячених вивченню послідовності, режимів і механізмів аварії на 4-му блоці ЧАЕС, проведено аналіз та впорядкування методологічних підходів, що застосовувалися при розгляді аспектів розвитку аварійного процесу, запропоновано певні припущення та термінологічні уточнення. Зокрема, уточнено “розподіл відповідальності” різних механізмів енерговиділення, які мали місце під час розвитку аварії за кожний характерний етап аварійного процесу.

Розділ 2. Результати моделювання процесів утворення ЛПВМ

та їх взаємодії з конструкційними матеріалами

Зроблено опис матеріалів та обладнання, що застосовувалися для проведення експериментів, а також викладено результати експериментів з моделювання та аналізу отриманих зразків штучних ЛПВМ, їх порівняння з реальними ЛПВМ 4-го блока ЧАЕС.

Матеріали й методи дослідження. На основі огляду літературних даних надано деякі кількісні та якісні характеристики матеріалів активної зони реактора РБМК та основні характеристики взаємодії систем досліджуваних матеріалів. На момент  аварії  в  активній зоні реактора знаходилося 145 т цирконію з 1 % мас. ніобію (сплав марки Э110), 192 т діоксиду урану, графіт, залізо (корпус та інженерні спорудження виконано з нержавіючої сталі, що містить залізо, хром, нікель з невеликими добавками інших елементів). Крім цього, тепловий і біологічний захист реактора містив серпентиніт, основу якого складає оксид магнію й бетонний корпус, до складу якого входили в основному SiО₂ та арматурна сталь. Саме ці компоненти було використано для отримання штучних аналогів ЛПВМ: Zr - щільність 6,5 г/см³, температура плавлення 2123 К, температура кипіння 4400 К; ZrО₂ - щільність 5,73 г/см³, температура плавлення 2950 К, температура кипіння 4570 К; UO₂ - щільність 10,97 г/см³, температура плавлення 3000 К; MgО - щільність 3,65 г/см³, температура плавлення 3173 К; SiО₂ - щільність 2,65 г/см³, температура плавлення 1883 К.

Представлено огляд діаграм стану систем матеріалів, що застосовувалися в дослідженнях, зокрема UO₂ - ZrO₂, UO₂ - MgO, UO₂ - SiO₂, потрійну діаграму фазових  відношень UO₂ - ZrO₂ - SiO₂, діаграми стану та плавкості  системи MgO - ZrO₂ - SiO₂. Виходячи з аналізу діаграм стану досліджуваних окисних систем, зроблено попередній висновок щодо можливості великих ускладнень в ідентифікації фазових складів розплавів, що утворилися на різних стадіях аварії та утворення ЛПВМ.

Опис технологічного обладнання. З метою створення та керування необхідних температурних режимів експериментальних досліджень, що відповідають передбачуваним стадіям розвитку аварії, було розроблено конструкції, виготовлено елементи й обладнання високотемпературних вакуумних графітових печей, що дозволяли проводити експерименти в інтервалі температур (800 – 3000) ^оС, в умовах інертного середовища, низького та глибокого вакууму, в атмосфері повітря.

Досліджуваний зразок матеріалу розміщувався в графітовому чи танталовому тиглі на графітовій підставці, симетрично розміщених відносно трубчастого графітового нагрівача. Трубчастий графітовий нагрівач закривався графітовим багатосекційним екраном з молібденовими відбивачами. У графітовому екрані та нагрівачі було зроблено отвори, суміщені з вікном спостереження вакуумної камери для реєстрації температури графітового тигля чи об’єкта дослідження оптичним пірометром “Промінь”.

Для проведення експериментів із взаємодії розплаву паливних компонентів з твердими конструкційними матеріалами та компонентами біологічного захисту було розроблено додаткове оснащення, що дозволяло вилив розплаву на об’єкт дослідження.

На розроблених високотемпературних графітових печах було проведено експерименти з імітації отримання та вивчення взаємодії розплавлених елементів активної зони реактора з матеріалами біозахисту в інтервалі температур (2000 - 2600) ⁰С та синтезування ЛПВМ з використанням природних матеріалів, а також їх поведінки в інтервалі температур (1400 - 1900) ⁰С,  в атмосфері повітря та вакуумі ~ 10^-2 мм рт. ст.

Експерименти по дослідженню поведінки систем Zr - UO₂, ZrО₂ - UO₂. З метою створення зручних умов для проведення експериментальних досліджень й оцінки отриманих результатів розвиток процесу аварії доцільно розділити на дві стадії залежно від температурних умов: до утворення ЛПВМ, утворення ЛПВМ та їх охолодження.

До стадії “до утворення ЛПВМ” віднесено руйнування, “агломератизацію” та розплавлення елементів активної зони (утворення систем Zr - UO₂, ZrО₂ - UO₂). Перша стадія більш детально аналізувалася в літературному огляді й моделювалася відповідною підготовкою зразків вихідних компонентів активної зони. Розплавлення активної зони моделювалося через розплавлення цирконію, його окислення з одночасною взаємодією з діоксидом урану та графітом.

До стадії “утворення ЛПВМ” віднесено взаємодію розплавленого матеріалу активної зони з матеріалом теплового захисту (серпентиніт) і бетонними конструкціями підреакторних приміщень протягом процесу “варіння” розплаву, який відбувався в “доменній печі” у першому квадранті приміщення 305/2. При взаємодії розплаву з матеріалами біозахисту та графітом реактора температура розплаву стабілізувалася з утворенням рідкої фази (ЛПВМ) з температурою плавлення в інтервалі ~ (1400 - 1650) ^оС.

Експерименти з імітації процесу розплавлення активної зони реактора на макетах твелів в атмосфері повітря зі швидкістю нагрівання ~ 300 ^оС у хвилину засвідчили, що в атмосфері повітря одержати сплав цирконію з UO₂ в умовах швидкого нагрівання практично неможливо, очевидно, через інтенсивне окислювання цирконію та діоксиду урану ще до досягнення температури плавлення цирконію – 1850 ⁰С.

Система Zr - UO₂. Проведено експерименти по вивченню взаємодії металевого цирконію з таблеткою діоксиду урану при температурі 1950 ^оС і витримки протягом 1 год у графітовому тиглі.

Проведено експерименти по вивченню взаємодії розплаву системи “цирконій - діоксид урану” з будівельним піском при прямому контакті у вакуумі. Після експерименту на поверхні тиглів візуально виявлено застиглий розплав світло-сірого кольору з нерозплавленими фрагментами таблетки діоксиду урану. Частина розплаву, що вилилася, прореагувала з піском й утворила оплавлений осклований циліндр чорного кольору (чорна кераміка) з пористою поверхнею.

Система ZrО₂ - UO₂. Вивчення взаємодії оксидів проводили на спресованих при температурі (1100 - 1200) ^оС брикетах оксиду цирконію, усередині якого знаходилася таблетка діоксиду урану, а відпал брикетів – у графітових тиглях при температурах (2200 - 2600) ^оС з використанням нагрівачів з вуглець-вуглецевих композиційних матеріалів (ВВКМ).

Було проведено експерименти з пошуку “критичних” параметрів (температури плавлення без інтенсивного випаровування й оптимального часу витримки), при яких у тиглі зберігається розплав.

Серія проведених експериментів з визначення температурних границь взаємодії металевого цирконію, діоксиду цирконію з діоксидом урану в тиглях з графіту різних марок і в печах із графітовим оснащенням засвідчила про істотний вплив контакту досліджуваного розплаву з графітом. Експерименти показали, що контакт розплаву з графітом знижує температуру плавлення систем Zr - UO₂ і ZrО₂ - UO₂ на (250 - 300) ⁰С. Для підтвердження зазначеного результату проведено експеримент по визначенню температури плавлення системи ZrО₂ - UO₂ у стані засипання матеріалів у танталовому тиглі (фрагменти таблетки UO₂ засипані діоксидом цирконію). Встановлено, що після відпалу матеріалу при температурі 2350 ⁰С протягом 5 хв  відбувається незначне спікання (усадка) порошку ZrО₂. Повторний відпал матеріалу при температурі 2600 ^оС і витримці протягом 5 хв привів до повного розплавлення матеріалу й оплавленню танталового тигля.

Проведено експерименти по взаємодії розплаву системи “окис цирконію - діоксид урану” з піском будівельним і бетоном. Матеріал, що розплавився у тиглі з температурою ~ 2350 ^оС, після розчинення таблетки-пробки з діоксиду урану і звільнення отвору в дні тигля виливався на пористе засипання з будівельного піску чи подрібненого бетону, що мало температуру ~ 900 ^оС. При взаємодії розплаву з піском на поверхні засипання утворився диск коричневої кераміки товщиною ~ 5 мм. Склоподібна поверхня поцяткована порами розміром 1 - 2 мм.

Експерименти з моделювання ЛПВМ у вакуумі. Проведено серію експериментів по імітації формування ЛПВМ з використанням вихідних порошкоподібних матеріалів активної зони, біологічного захисту та матеріалів будівельних конструкцій у співвідношеннях, що відповідають їхньому змісту в реальних ЛПВМ. Склад шихти досліджуваних зразків наведено в табл. 1.