Синтез и физико-химические свойства оловосодержащих катализаторов на основе цеолита BEA Якимов, Александр Вячеславович

Короткий опис

Якимов, Александр Вячеславович.
Синтез и физико-химические свойства оловосодержащих катализаторов на основе цеолита BEA : диссертация ... кандидата химических наук : 02.00.04 / Якимов Александр Вячеславович; [Место защиты: Моск. гос. ун-т им. М.В. Ломоносова]. - Москва, 2018. - 112 с. : ил.
Оглавление диссертациикандидат наук Якимов, Александр Вячеславович
СОДЕРЖАНИЕ
Введение
Глава 1. Обзор литературы
1.1. Структура и свойства цеолита Бп-БЕА
1.2. Синтез Бп-БЕА
1.2.1. Синтетические подходы к получению Бп-БЕА
1.2.2. Кинетика кристаллизации Бп-БЕА в условиях гидротермального синтеза
1.3. Активные центры Sn-BEA
1.3.1. Физико-химические методы исследования структуры и локализации оловосодержащих центров Sn-BEA
1.3.2. Исследование оловосодержащих центров Sn-BEA путём адсорбции молекул-зондов
1.3.3. Спектроскопия ЯМР на ядрах п^п, как метод, позволяющий следить за оловосодержащими центрами и их 31 взаимодействием с субстратами
1.3.4. Направленное регулирование количества активных центров Бп-БЕА
1.4. Каталитическая активность Sn-BEA
1.4.1. Реакции, катализируемые Бп-БЕА
1.4.2. Закономерности каталитического действия Sn-BEA в различных реакциях
1.4.3. Предполагаемый механизм каталитического действия активных центров Sn-BEA
1.5. Выбор направлений исследования
Глава 2. Объекты и методы исследования
2.1. Синтез Sn-BEA
2.1.1. Исходные реагенты
42
44
2.1.2. Методика синтеза Бд-ВЕЛ
2.1.3. Синтез образцов Sn-BEA, обогащённых изотопом 1198п
2.2. Физико-химический анализ образцов Sn-BEA
2.2.1. Рентгенофлуоресцентный анализ
2.2.2. Рентгенофазовый анализ (РФА)
2.2.3. Низкотемпературная адсорбция азота
2.2.4. УФ-спектроскопия диффузного отражения
2.2.5. Сканирующая электронная микроскопия (СЭМ)
2.2.6. Спектроскопия ЯМР твёрдого тела на ядрах 1Н, 13С, 19Р и
29Б1, 119Бп
2.3. Методики дегидратации и адсорбции молекул-зондов
2.4. Каталитические испытания образцов Sn-BEA
2.4.1. Превращение циклогексанона в циклогексанол
2.4.2. Превращение дигидроксиацетона в метиллактат
2.4.3. Обработка экспериментальных данных 56 Глава 3. Обсуждение результатов
3.1. Разработка методики ускоренного синтеза Sn-BEA
3.2. Исследование активных центров Бп-ВЕЛ методом спектроскопии
63
ЯМР твёрдого тела на ядрах 119Бп
3.2.1. Применение спектроскопии ЯМР на ядрах п^п для
64
характеристики оловосодержащих центров цеолита Sn-BEA
3.2.2. Разработка метода получения количественных спектров CPMG/ВМУ ЯМР на ядрах 119Бп
3.2.3. Идентификация оловосодержащих центров 71 3.3. Взаимодействие оловосодержащих центров с молекулами-зондами
3.3.1. Адсорбция дейтерированного ацетонитрила
3.3.2. Адсорбция воды
3.3.3. Адсорбция спиртов
92
3.4. Направленное регулирование концентрации оловосодержащих центров разного типа
3.5. Каталитические свойства Sn-BEA в превращении дигидроксиацетона в метиллактат
Основные результаты и выводы
Список сокращений
Список литературы
Благодарности