Теория функционала плотности из первых принципов для расчетов систем с открытыми электронными оболочками, возбужденных состояний и свойств отклика Бохан, Денис Александрович

Короткий опис

Бохан, Денис Александрович.
Теория функционала плотности из первых принципов для расчетов систем с открытыми электронными оболочками, возбужденных состояний и свойств отклика : диссертация ... кандидат химических наук : 02.00.17 / Бохан Денис Александрович; [Место защиты: Ун-т Флориды (США)]. - Генсвилл (США), 2007. - 137 с. : ил.
Оглавление диссертациикандидат наук Бохан, Денис Александрович
Оглавление
стр.
Список таблиц
Список иллюстраций
Аннотация
1 Введение
1.1 Методы волновых функций из первых принципов
1.1.1 Метод Хартри-Фока
1.1.2 Методы учёта электронной корреляции
1.2 Теория функционала плотности Кона - Шзма
1.2.1 Времязависимая теория функционала плотности
1.2.2 Теория линейного отклика для врсмязависимого метода функционала плотности
1.2.3 Трудности ТФП с обычными функционалами
1.2.4 Орбитально - зависимые функционалы
1.2.5 Теория функционала плотности из первых принципов
2 ВЗАИМОСВЯЗЬ МЕЖДУ ФУНКЦИОНАЛЬНЫМИ ПРОИЗВОДНЫМИ И ЭФФЕКТИВНЫМИ ОПЕРАТОРАМИ В ТЕОРИИ ФУНКЦИОНАЛА ПЛОТНОСТИ ИЗ ПЕРВЫХ ПРИНЦИПОВ
2.1 Уравнения для обменно - корреляционного потенциала в методе функциональных производных
2.2 Уравнение .тля обменно - корреляционных потенциалов в подходе эффективных операторов
2.3 Взаимосвязь в высших порядках
2.3.1 Диаграммные функциональные производные
2.3.2 Диаграммные функциональные производные во втором порядке многочастичной теории возмущений
2.3.3 Взаимосвязь в высших порядках
- 2,3,4 Взаимосвязи в бесконечном порядке
3 ВРЕМЯЗ АВИСИ МАТЬ ТФП
ИЗ ПЕРВЫХ ПРИНЦИПОВ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ПОТЕНЦИАЛОВ
ОЭП-МП2
3.1 Диаграммное построение обменно - корреляционных ядер
3.1.1 Формализм
3.1.2 Пример: Диаграммное построение обменного ядра
3.2 Ядро для корреляционных потенциалов ОЭП-МП2
3.3 Свойства корреляционного ядра
3.4 Численные результаты
3.5 Выводы
4 ТЕОРИЯ ФУНКЦИОНАЛА ПЛОТНОСТИ ИЗ ПЕРВЫХ ПРИНЦИПОВ
ДЛЯ СПИН-ПОЛЯРИЗОВАНЫХ СИСТЕМ
4.1 Теория
4.2 Результаты и обсуждение
4.2.1 Полные энергии
4.2.2 Потенциалы ионизации
4.2.3 Энергии диссоциации
4.2.4 Синглет - триплетное расщепление в молекуле метилена
4.3 Выводы
5 Времязависимая ТФП с точным обменом для систем с открытой оболочкой
5.1 Теория функционала плотности с точным обменом
5.2 Метод времязавиенмых оптимизированных эффективных потенциалов
5.2.1 Теория и программная реализация
5.2.2 Численные результаты
5.2.3 Возбуждённые состояния с переносом заряда
5.3 Выводы
6 Времязависимая теория функционала, плотности с точным обменом для гипериоляризуемостей
6.1 Теория
6.1.1 Свойства отклика, в методе времязависомого функционала плотности
6.1.2 Диаграммный вывод второго обменного ядра для 0311
6.1.3 Свойства второго обменного ядра 0ЭГ1
6.2 Численные результаты
6.3 Выводы
ДОПОЛНЕНИЯ
А. ИНТЕРПРЕТАЦИЯ ДИАГРАММ КОРРЕЛЯЦИОННОГО ЯДРА ОЭП-МП2
В ИНТЕРПРЕТАЦИЯ ДИАГРАММ ВТОРОГО ЯДРА ОЭП
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ
Список таблиц
Таблица стр.
3-1 Орбитальные энергии и приближения нулевого порядка к энергиям
возбуждения
3-2 Энергии возбуждения атома Ме для ОЭП-МП2 с орбитальными энергиями
Кона - Шэма
3-3 Энергии возбуждения атома Не с использование орбиталей обменного ОЭП
3-4 Энергии возбуждения атома Не на орбиталях полуканонического ОЭП-МП2. Все уравнения ВЗТФП такие же как для случая разбиения Кона -
Шэма
4-1 Полные энергии
4-2 Потенциалы ионизации (э. В.)
4-3 Энергии диссоциации (кДж/моль)
4-4 Энергии синглетного и триплетиого состояний метилена
5-1 Полные (в а. е.) и орбитальные ( в э. В.) энергии атома неона
5-2 Полные и орбитальные энергии атома гелия
5-3 Энергии возбуждения (V - валентные состояния, II - ридберговы
состояния )
5-4 Орбитальные энергии (в э. В.) атома неона
5-5 Потенциалы ионизации (б з. В.)
5-6 Статические поляризуемости (в а. е.)
5-7 Изотропные С6 коэффициенты (в а. е.)
6-1 Гиперполяризуемости некоторых молекул (в а. е.)
Список иллюстраций
Рисунок СТр
4-1 Обменный и корреляционный потенциалы атома лития (радиальная часть),
А) Обменный потенциал. В) Корреляционный потенциал
4-2 Обменный
и корреляционный потенциалы молекулы 02 вдоль молекулярной оси. А)
Обменный потенциал. В) Корреляционный потенциал
4-3 Потенциальная кривая молекулы ОН
4-4 Потенциальная кривая молекулы OB
4-5 Потенциальная: кривая молекулы HP
5-1 Обменные потенциалы атома неона, полученные в различных базисах
5-2 1П состояние с переносом заряда системы Не
5-3 Разница между НВМО бериллия и ВЗМО гелия
АННОТАЦИЯ К ДИССЕРТАЦИИ, ПРЕДСТАВЛЕННОЙ В АСПИРАНТУРУ УНИВЕРСИТЕТА ФЛОРИДВ1 ДЛЯ ИСПОЛНЕНИЯ ТРЕБОВАНИЙ НА СОИСКАНИЕ УЧЕНОЙ СТЕПЕНИ: Доктор Философии
ТЕОРИЯ ФУНКЦИОНАЛА ПЛОТНОСТИ ИЗ ПЕРВЫХ ПРИНЦИПОВ
ДЛЯ РАСЧЕТОВ СИСТЕМ С ОТКРЫТЫМИ ЭЛЕКТРОННЫМИ ОБОЛОЧКАМИ, ВОЗБУЖДЕННЫХ СОСТОЯНИЙ И СВОЙСТВ ОТКЛИКА
Денис Александрович Бохан
10 Июля
Научный руководитель: Родни Бартлетт Специальность: Химия
Теория функционала плотности (ТФП) из первых принципов, основанная
на методе оптимизированных эффективных потенциалов (ОЭП) представляет
собой новый подход к изучению электронной структуры атомных, молекулярных
и твердотельных систем. Данная теория содержит в себе элементы традиционной
квантовой химии, работающей с волновыми функциями, а также элементы
классического подхода ТФП, но при этом не имеет свойственных ему недостатков.
Такие свойства подхода достигаются за счёт использования орбитально - зависимых
функционалов, полученных из приближённых волновых функций методов,
работающих из первых принципов.