Коплак Оксана Вячеславівна Електронна і ядерна спінова динамі­ка в напівпровідникових нано- та гетероструктурах

Краткое описание

Коплак Оксана Вячеславівна, молодший науковий співробітник ННЦ «Фізико-хімічне матеріалознавство» НАН України: «Електронна і ядерна спінова динамі­ка в напівпровідникових нано- та гетероструктурах» (01.04.07 - фізика твердого тіла). Спецрада Д 26.001.23 у Київському національному університеті імені Тараса Шевченка

Київський національний університет імені Тараса Шевченка
Міністерство освіти і науки України
Київський національний університет імені Тараса Шевченка
Міністерство освіти і науки України
Кваліфікаційна наукова
праця на правах рукопису
КОПЛАК ОКСАНА ВЯЧЕСЛАВІВНА
УДК 537.9, 537.6, 53.098
ДИСЕРТАЦІЯ
ЕЛЕКТРОННА І ЯДЕРНА СПІНОВА ДИНАМІКА В
НАПІВПРОВІДНИКОВИХ НАНО - ТА ГЕТЕРОСТРУКТУРАХ
01.04.07 - Фізика твердого тіла
104 - Фізика та астрономія
Подається на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математичних наук
Дисертація містить результати власних досліджень. Використання ідей,
результатів і текстів інших авторів мають посилання на відповідне джерело
_______________ О.В.Коплак
Науковий консультант Макара Володимир Арсенійович доктор фізикоматематичних наук, професор, член-кореспондент НАН України
Київ – 2017

Зміст
АНОТАЦІЯ 2
ЗМІСТ 20
ПЕРЕЛІК УМОВНИХ ПОЗНАЧЕНЬ 25
ВСТУП 26
РОЗДІЛ 1. Сучасні уявлення про спін-залежні процеси в
напівпровідниках. Перспективи напівпровідникової електроніки
1.1. Квантовий комп'ютинг на кремнієвих кубітах. Ізотопна інженерія
напівпровідників
38
38
1.1.1. Ізотопні ефекти в кремнії 43
1.1.2. Магнітні ізотопні ефекти 47
1.2. Фундаментальні прояви одноелектронних і парних спінових
процесів і їхня реалізація в об’ємі і на поверхні напівпровідників
1.2.1. Магнітні властивості дефектів у кремнії
53
53
1.2.2. Спін-залежне окислення поверхні кремнію 55
1.2.3. Вплив зовнішнього магнітного поля на електронні процеси в
напівпровідниках
61
1.3. Напівпровідникова спінтроніка. Гіпотези й реальність
1.3.1. Колективні спінові процеси в магніторозбавлених
напівпровідниках
67
67
1.3.2. Спінова поляризація в гетероструктурах InGaAs/GaAs/δ- 73
1.3.3. Кластерний феромагнетизм у тонкоплівкових нанокомпозитах
GaMnSb
1.3.4. Електрон-електронні кореляції в органічних провідниках α’-
78
82
21
(BEDT-TTF)2IBr2 і (DOEO)4HgBr4·TCE 82
Висновки до Розділу 1 87
РОЗДІЛ 2. Методика і техніка експериментів
2.1. Методи дослідження магнітних властивостей напівпровідників
89
89
2.1.1. Електронний спіновий резонанс і його реалізації в
напівпровідниках.
90
2.1.2. Ядерний магнітний резонанс високої роздільної здатності 95
2.1.3. Магнітометричні методи дослідження за допомогою надпровідного
квантового інтерференційного магнітометра
97
2.1.4. Методика визначення питомого опору, концентрації носіїв заряду і
їхньої рухливості в магнітному полі
98
2.2. Методи очищення поверхні й контролю структури, ізотопного й
домішкового складу напівпровідників
2.2.1. Спектроскопія вторинної іонної емісії
100
100
2.2.2. Рентгенівська фотоелектронна спектроскопія 103
2.2.3. Атомно-силова мікроскопія 105
2.2.4. Електронна мікроскопія органічних напівпровідників 107
2.2.5. Фотолюмінесцентні методи контролю деформаційних дефектів,
квантових ям і методи їхнього дослідження
108
2.3. Карта зразків, використаних для досліджень 109
2.3.1. Ізтопно-збагачені кристали кремнію, як джерело впливу ядерних
спінів на електронні процеси
110
2.3.2. Напівпровідникові гетероструктури - основа неорганічної
спінтроніки
112
22
2.3.3. Органічні напівпровідники α '- (BEDT-TTF)2IBr2 і (DOEO)4 [HgBr4]
ТCE
115
2.4. Висновки до Розділу 2 117
РОЗДІЛ 3. Магнітний ізотопний ефект і спін-залежні процеси на
поверхні кремнію
3.1. Магнітостимульована кінетика окислення поверхні кремнію з
природним вмістом ізотопів
119
119
3.2. Вплив магнітного поля на окислення кремнію, збагаченого
магнітним ізотопом 29Si. Магнітна ізотопна сепарація
131
3.3. Вплив пластичної деформації на розподіл ізотопів 28Si, 29Si, 30Si в
приповерхневих шарах монокристалів кремнію
140
Висновки до Розділу 3 147
РОЗДІЛ 4. Магнітно-резонансна спектроскопія ізотопно-збагачених
кристалів кремнію з деформаційними дефектами
4.1. Ядерний магнітний резонанс і кінетика релаксації ядерної
намагніченості в кремнії
149
149
4.2 Електронний парамагнітний резонанс деформаційних дефектів у
кристалах кремнію
162
4. Висновки до Розділу 4 178
РОЗДІЛ 5. Магнітометричні й фотолюмінісцентні дослідження
деформаційних дефектів у кремнії
5.1. Вплив деформації на пара- і діамагнітну складові намагніченості
кремнію
180
180
5.2. Фотолюмінесценція дислокаційних рівнів в ізотопно-збагачених
кристалах кремнію
188
23
5. Висновки до Розділу 5 195
РОЗДІЛ 6. Нано - і гетероструктури A3B
5 магнітних напівпровідників
6.1. Магнітні властивості тонких плівок GaSb:Mn. Магнітні флуктуації в
кластерах MnSb у тонких плівках GaSb: MnSb
197
197
6.2. Вплив технологічних параметрів приготування плівок на їхні
магнітні властивості
205
6.3. Електрична мікрохвильова провідність плівок і провідність на
постійному струмі
209
6.4. Феромагнітне впорядкування в плівках GaSb:Mn 220
6.5. Взаємозв’язок магнітних властивостей і електропровідності плівок
GaSb:Mn
223
6.6. Релаксація намагніченості плівок GaSbMn 229
6.7. Магнітні флуктуації в кластерах MnSb у плівках GaSb:MnSb 245
6.8. Електронна спінова динаміка і перколяційний магнетизм
гетероструктур GaAs:Mn з квантовою ямою
248
Висновки до розділу 6 258
РОЗДІЛ 7. Органічні напівпровідники α'-(BEDT−TTF)2IBr2 та
(DOEO)4[HgBr4]·TCE 260
7.1. Два типи центрів локалізації носіїв заряду в органічних
напівпровідниках (DOEO)4[HgBr4]·TCE 260
7.2. Рентгенівська і ультрафіолетова спектроскопія поверхні кристалів
(DOEO)4[HgBr4]·TCE
269
7.3. Магнітні та електричні властивості напівпровідників α '- (BEDT-TTF)
2IBr2
280
24
7.4. Вплив ізотопного заміщення на магнітні властивості
напівпровідників α '- (BEDT-TTF)2IBr2 і β- (BEDT-TTF)2IBr2 289
Висновки до Розділу 7 298
РОЗДІЛ 8. Рекомендації щодо оптимізації і практичної реалізації
результатів дисертації
8.1. Пошук спінових ефектів у неорганічних і органічних
напівпровідниках
300
300
8.2. Використання спін-залежних процесів на поверхні кремнію в
квантовому комп’ютинзі
301
8.3. Умови використання колективних спінових процесів у
напівпровідниковій спінтроніці
306
8.4. Використання магнітовпорядкованих кластерів у провідній матриці
органічних напівпровідників
311
Висновки до Розділу 8 316
ВИСНОВКИ 318
СПИСОК ВИКОРИСТАНИХ ДЖЕРЕЛ 321
ДОДАТКИ 358

Список литературы

ВИСНОВКИ
Розроблено фізичні основи управління електронною спіновою динамікою
локалізованих центрів і носіїв заряду на гетерофазних межах, у квантових ямах,
на дефектах структури в трьох групах напівпровідникових структур: 29Si, GaSbMnS, InGaAs/GaAs/ GaAs:Mn, DOEO4HgBr4TCE, α'-(BEDT-TTF)2IBr2. Це
дозволило вирішити важливу проблему встановлення взаємозв'язку
електронних процесів з ядерною спіновою динамікою в напівпровідникових
гетероструктурах природного і штучного походження. Найважливішими
отриманими результатами є:
1. Виявлено магнітний ізотопний ефект в кристалах кремнію збагаченого
ізотопом 29Si. Встановлено спін-залежний механізм прискорення хімічної
реакції триплетного кисню з кремнієм на поверхні кристалів (Cz, Fz)Si,
який полягає у фракціонуванні магнітних (29Si) і немагнітних (28Si,
30Si)
ядер кремнію в процесі його окиснення за рахунок зовнішнього
магнітного поля або надтонкої взаємодії неспареного електрона з
магнітним ядром 29Si. Встановлено умови пластичної деформація
кристалів Fz29Si згином і стисканням при яких змінюється профіль
розподілу ізотопів Si28, Si29, Si30 в приповерхневих шарах у наслідок спінзалежного окиснення та висхідної дифузії 29Si16O, O2 в полі механічних
напружень.
2. Деформація Fz29Si кристалів приводить до появи нових парамагнітних
центрів, спектри ЕПР яких анізотропні й володіють значною шириною
(до 1 кЕ) лінії, за них відповідають обмінно-пов’язані кластери
триплетного кисню зі спіном S = 1, які увійшли в приповерхневі шари при
високотемпературній пластичній деформації і які беруть участь у спінзалежних реакціях. Існування немонотонної температурної залежності в
кристалах 29Si:B при Т = 23-30 К магнітного моменту М і магнітної
сприйнятливості χ корелює з дислокаційною люмінесценцією обумовлено
існуванням антиферомагнітної взаємодії між парамагнітними центрами на
дислокаціях.
319
3. Сигнал ЯМР Fz29Si уширюється зі збільшенням концентрації магнітних
ядер 29Si, і призводить до появи дублету Пейка з максимумами 74.1 ppm. і
87.8 ppm. Ширина ліній сигналу ЯМР залежить від кристалографічної
орієнтації зразка щодо магнітного поля спектрометра і пояснюється
ядерною дипольною взаємодією між сусідніми 29Si29Si ядерними спінами,
які зустрічаються з ймовірністю 37% в сусідніх вузлах кристалічної
решітки. Найбільш сильна диполь-дипольна взаємодія між двома
ядерними спінами має місце, коли відстань між ними паралельна полю Н.
Пластична деформація згином не впливає на ширину лінії ЯМР.
Встановлено, що підвищення температури від 300 К до 500 К призводить
до зміни кінетики релаксації насиченої ядерної спінової системи від
степеневого закону до суперпозиції степеневого і експоненціального, яка
обумовлена переходом від прямої електронно-ядерної взаємодії з
неоднорідно розподіленими парамагнітними центрами, введеними при
пластичній деформації кристалів до ядерної спінової дифузії та
електронно-ядерної взаємодії з акцепторною домішкою.
4. Залежність магнітного моменту насичення кластерів MnSb від
концентрації дірок p: при p < 1020 см3
обумовлена зміною положення
верхньої межі 3d-підзони електронів Mn в результаті формування бар'єру
Шотткі на кордоні GaSb і MnSb. При концентраціях дірок p > 1020 см3
електрони MnSb можуть проникати через бар'єр Шотткі і магнітний
момент насичення MnSb перестає залежати від концентрації дірок у
матриці GaSb. Логнормальний розподіл феромагнітних кластерів MnSb за
розмірами відповідає широкому розподілу енергетичних бар'єрів
перемагнічування кластерів за висотою або ж делокалізацією носіїв
заряду, які контролюють температуру блокування кластерів. Встановлено
вплив носіїв заряду в матриці GaSb на феромагнетизм кластерів MnSb, при
якому температурна залежність провідності на постійному струмі GaSbMnSb плівок добре описується сумою вкладів тунельної і стрибкової
провідності з двома локалізованими центрами.
320
5. Підтверджено можливість регулювання і визначення концентрації
електронів і ступінь їхньої спінової-поляризації за допомогою світла в
гетероструктурах InGaAs/GaAs/GaAs: Mn з квантовою ямою InGaAs.
Ступінь поляризації фотолюмінесценції слідує варіаціям намагніченості
δ- -шару при зміні температури і орієнтації підкладки GaAs.
Механізм намагнічування залежить від орієнтації δ-шару і
описується законом Блоха «3/2» або перколяційним феромагнетизмом.
6. Показано, що в монокристалах (DOEO)4HgBr4·TCE локалізація носіїв
заряду призводить до немонотонної залежності питомого електричного
опору і магнітного моменту, обумовлених конкуренцією делокалізованих
і невзаємодійних локалізованих дірок, а також тих носіїв заряду, які
пов'язані обмінною взаємодією в антиферомагнітних включеннях.
Виявлено зміну спектра енергій електронів валентної зони поблизу рівня
Фермі і появу тонкої структури в ультрафіолетових фотоелектронних
спектрах при досягненні температури локалізації носіїв заряду. При
температурі T = 2 К співіснують дві магнітні фази: антиферомагнітні
включення, що є центрами локалізації носіїв заряду (дірок), і парамагнітні
центри - ізольовані локалізовані дірки. Взаємодія між
антиферомагнітними включеннями і парамагнітними центрами свідчить
про сильні електрон-електронні кореляції в таких структурах.
7. У монокристалах α'-(BEDT-TTF)2IBr2 з ізотопним заміщенням 12С на 13С,
на D (дейтерій) при температурах Т = 20-30 K спостерігається
температурний гістерезис g-факторів, ширини ліній сигналу ЕПР,
магнітної сприйнятливості. Ізотопне заміщення призводить до зсуву
температури локалізації носіїв заряду. Головною причиною цих змін є
зміна ступеня впорядкованості в розподілі ізотопів. Локалізація носіїв
заряду в α’-(BEDT-TTF)2IBr2супроводжується різкими змінами параметрів
ЕПР спектра: інтегральної інтенсивності, g-фактора і ширини лінії. При
цьому форма лінії і її анізотропія не змінюються в процесі локалізації
носіїв заряду в регулярних позиціях елементарної комірки.