Павлов Владимир Сергеевич. Дезактивация молекулярно-ситовых катализаторов конверсии метанола в углеводороды




  • скачать файл:
  • Название:
  • Павлов Владимир Сергеевич. Дезактивация молекулярно-ситовых катализаторов конверсии метанола в углеводороды
  • Альтернативное название:
  • Pavlov Vladimir Sergeevich. Deactivation of molecular sieve catalysts for the conversion of methanol into hydrocarbons
  • Кол-во страниц:
  • 143
  • ВУЗ:
  • Институт Нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук
  • Год защиты:
  • 2024
  • Краткое описание:
  • Павлов Владимир Сергеевич. Дезактивация молекулярно-ситовых катализаторов конверсии метанола в углеводороды;[Место защиты: ФГБУН Ордена Трудового Красного Знамени Институт нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева Российской академии наук], 2023



    МИНОБРНАУКИ РОССИИ
    Федеральное государственное бюджетное учреждение науки
    Ордена Трудового Красного Знамени
    Институт Нефтехимического синтеза им. А.В. Топчиева
    Российской академии наук
    На правах рукописи


    Павлов Владимир Сергеевич
    Дезактивация молекулярно-ситовых катализаторов конверсии метанола в углеводороды
    1.4.12 Нефтехимия
    Диссертация на соискание ученой степени
    кандидата химических наук
    Научный руководитель: к.х.н. Коннов Станислав Владиславович
    Москва 2024 год
    Оглавление
    Список сокращений
    1. Введение 5
    2. Обзор литературы 11
    2.1. Промышленные технологии процесса конверсии метанола 11
    2.1.1. История внедрения процесса 11
    2.1.2. Современные промышленные технологии конверсии метанола в углеводороды 13
    2.1.3. Аппаратурное оформление процесса 15
    2.2. Катализаторы процесса 22
    2.3. Механизм реакции 27
    2.3.1. Эволюция представлений о механизме реакции 27
    2.3.2. Современные представления о протекании процесса. Алкеновый и ареновый циклы 30
    2.3.3. Методы количественного определения вклада алкенового и аренового циклов в реакцию МТН 33
    2.3.4. Механизмы превращения по ареновому циклу 38
    2.4.5. Явление автокатализа при протекании реакции МТН 40
    2.4.6. Механизм образования первой С-С-связи 43
    2.4. Продукты уплотнения и дезактивация катализатора 43
    2.4.1. Топология катализатора и его дезактивация 43
    2.4.2. Влияние физико-химических свойств катализатора на скорость его дезактивации 46
    2.4.3. Влияние условий проведения процесса на скорость дезактивации катализатора 55
    2.4.4. Методы анализа продуктов уплотнения 58
    2.4.5. Свойства продуктов уплотнения и дезактивация катализатора 71
    3. Экспериментальная часть 75
    3.1. Приготовление катализаторов конверсии метанола 75
    3.2. Исследование физико-химических свойств катализаторов 76
    3.3. Каталитический эксперимент 78
    3.4. Анализ продуктов уплотнения 80
    4. Результаты и обсуждение 82
    4.1. Влияние физико-химических свойств катализаторов конверсии метанола на скорость их
    дезактивации 82
    4.1.1. Влияние кислотности и размера кристалла силикоалюмофосфатного катализатора SAPO-34 на
    показатели процесса конверсии метанола в СЛР 82
    4.1.2. Влияние особенностей кристаллизации цеолита MFI на его физико-химические свойства и
    скорость дезактивации в реакции конверсии метанола 88
    4.2. Механизмы дезактивации молекулярно-ситовых катализаторов конверсии метанола в зависимости
    от типа реактора 100
    различного типа 100
    4.2.2. Особенности дезактивации цеолитного катализатора со структурой MFI в реакторах
    различного типа 113
    4.2.3. Сравнение устойчивости цеолитного и силикоалюмофосфатного катализаторов в среде
    сларри-реактора 124
    5. Основные результаты и выводы 126
    6. Список литературы 128
  • Список литературы:
  • 5. Основные результаты и выводы
    1. Впервые показано, что процесс конверсии метанола в углеводороды может быть осуществлен на силикоалюмофосфатном катализаторе SAPO-34 в условиях сларри-реактора.
    2. Установлено, что производительность силикоалюмофосфатного катализатора SAPO-34 в условиях сларри-реактора зависит от размера кристаллов и кислотности катализатора. Снижение размера кристаллов с 1 мкм до 0.3 мкм и увеличение концентрации кислотных центров с 1.2 до 1.8 ммоль/г способствует росту конверсии метанола в 1.6 раз.
    3. Показано, что дезактивация катализатора конверсии метанола в углеводороды на основе цеолита MFI не связана с размером кристалла и определяется распределением кислотных центров по кристаллу. Равномерное распределение кислотных центров по кристаллу способствует увеличению времени по сравнению с катализатором, в котором ядро обогащено алюминием.
    4. Установлены закономерности дезактивации катализатора конверсии метанола на основе цеолита MFI в реакторах различного типа. Показано, что быстрая дезактивация катализатора на основе цеолита MFI в условиях сларри-реактора связана с необратимой деградацией его активных центров под воздействием воды. В реакторе с псевдоожиженным слоем катализатора время стабильной работы катализатора выше в 2.1 раза, чем в реакторе с неподвижным слоем катализатора из-за равномерного характера дезактивации.
    Установлены закономерности дезактивации катализатора конверсии метанола на основе силикоалюмофосфата SAPO-34. Показано, что быстрая дезактивация в сларри-реакторе связана с ускорением образования продуктов уплотнения из-за более высокой концентрации олефинов в среде полидиметилсилоксана по сравнению с газовой фазой. В реакторе с псевдоожиженным слоем катализатора время стабильной работы катализатора выше в 1.8 раза, чем в реакторе с неподвижным слоем катализатора из-за равномерного характера дезактивации. На основании обнаруженных закономерностей дезактивации предложен способ увеличения времени стабильной работы катализатора в условиях сларри-реактора, основанный на модифицировании внешней поверхности силикоалюмофосфата слоем диоксида кремния.
  • Стоимость доставки:
  • 200.00 руб


ПОИСК ДИССЕРТАЦИИ, АВТОРЕФЕРАТА ИЛИ СТАТЬИ


Доставка любой диссертации из России и Украины


ПОСЛЕДНИЕ СТАТЬИ И АВТОРЕФЕРАТЫ

ГБУР ЛЮСЯ ВОЛОДИМИРІВНА АДМІНІСТРАТИВНА ВІДПОВІДАЛЬНІСТЬ ЗА ПРАВОПОРУШЕННЯ У СФЕРІ ВИКОРИСТАННЯ ТА ОХОРОНИ ВОДНИХ РЕСУРСІВ УКРАЇНИ
МИШУНЕНКОВА ОЛЬГА ВЛАДИМИРОВНА Взаимосвязь теоретической и практической подготовки бакалавров по направлению «Туризм и рекреация» в Республике Польша»
Ржевский Валентин Сергеевич Комплексное применение низкочастотного переменного электростатического поля и широкополосной электромагнитной терапии в реабилитации больных с гнойно-воспалительными заболеваниями челюстно-лицевой области
Орехов Генрих Васильевич НАУЧНОЕ ОБОСНОВАНИЕ И ТЕХНИЧЕСКОЕ ИСПОЛЬЗОВАНИЕ ЭФФЕКТА ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ КОАКСИАЛЬНЫХ ЦИРКУЛЯЦИОННЫХ ТЕЧЕНИЙ
СОЛЯНИК Анатолий Иванович МЕТОДОЛОГИЯ И ПРИНЦИПЫ УПРАВЛЕНИЯ ПРОЦЕССАМИ САНАТОРНО-КУРОРТНОЙ РЕАБИЛИТАЦИИ НА ОСНОВЕ СИСТЕМЫ МЕНЕДЖМЕНТА КАЧЕСТВА